围栏|囚禁于纳米围栏中的量子( 六 )
(3)在围栏内放置两个孤立的Gd原子。不同时刻去探测它们时,它们的位置是不同的,显示出它们在样品表面行走,即扩散。某一时刻成像显示于图5(b),其中的高亮点即为Gd原子,而圆环链状的衬度即Fe原子围栏。
(4)在不同时间测量获得500多幅Gd原子的位置图像,并将它们叠加起来形成一幅位置概率分布图,如图5(c)所示。可以看到围栏内三个链状圆环衬度,越靠近Fe围栏的链状圆环衬度越高,表示Gd原子倾向于这个圆环位置。每个圆环上的衬度是分立的链状,表示Gd原子最倾向于这些位置。
(5)对应分析可见,Fe原子围栏内Gd原子扩散的位置概率分布与围栏内电子局域态密度位置分布一一对应。
上述实验清晰显示,Gd原子扩散行为受到了纳米围栏中二维量子尺寸效应的调控。靠近Fe围栏的最外圈轨道处拥有最高的Gd原子扩散概率。
此时,如果有更多Gd原子沉积到Ag衬底上,它们应该会优先占据这个最外圈轨道并形成环状结构。为了验证这一点,让更多的Gd原子被沉积到纳米围栏中,并逐步降低样品温度,以最终“冻结”住Gd原子的随机行走。确实,如预期的那样,大部分Gd原子优先占据靠近围栏的最外圈轨道位置,形成了环状原子结构,如图5(d)所示。如果继续增加围栏内的Gd原子数目,将能形成理论预言的“量子洋葱”结构。
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图6.三角形纳米围栏中的原子结构。(a)三角形围栏内的费米能级附近局域电子态密度图。(b)三角形围栏的方向对内部Gd原子六角结构方向的调控。注意到,这里的态密度分布呈现的三重对称性并非源自Ag (111)面的Ag原子排列之六重对称性排列,因为态密度分布图中的振荡周期(特征尺度)比Ag (111)面的原子间距大得多。(c)取自文献的几个实验观测结果,显示出围栏对称性对围栏内局域电子态密度形态的调控 (https://www.pinterest.com/pin/143130094392366755/)。
4.2.围栏对称性
如前所示的量子限制效应还可以通过更多花样展示出来。这里的第二个例子是对称性调控。通过构建不同于对称性的Fe原子围栏,可以显著调制围栏内的态密度形态。
实验用Fe原子构建了一个三角形的纳米围栏,如图6(a)的三角形实线所标识。可以看到,体现量子尺寸效应的局域电子态密度分布也呈现出三角(六重)对称性,完全不同于圆形围栏的形状。注意到,这里的六重对称性可不是Ag (111)表面原子的六重对称排列,因为其尺度差得远了。这完全是波函数干涉的效果。
如果在围栏内沉积足够多的Gd原子后,经过一段时间随机行走和扩散,这些原子最终会排列成六重对称性,形成六角超晶格结构。再说一遍,这里的对称性与Ag (111)表面原子的排列对称性无关,因为如果我们改变三角形纳米围栏方向的取向,其内部由量子尺寸效应引起的局域态密度分布方位也会变化,导致随后沉积其上的Gd原子六角结构方向变化,如图6(b)所示,奇妙之处自不待言!
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