吉林大学《AFM》：高压下增强钙钛矿量子点的光电性能！

编辑推荐：金属卤化物钙钛矿量子点（QDs）受到压力诱导的光致发光猝灭现象极大地限制了它们的潜在应用。本文作者报道了Eu3+掺杂的CsPbBr3 QDs在高压下Eu3+离子的发光表现出增强的现象，并且在22 GPa下仍保持相对较高的强度。
金属卤化物钙钛矿QDs由于其优异的光学和电学性能在光电器件中引起了极大的关注。然而，压力诱导钙钛矿量子点光致发光（PL）的猝灭极大地限制了它们的潜在应用。
来自吉林大学的宋宏伟教授课题组报道了Eu3+掺杂的CsPbCl3QDs在高压下的独特光学和电学特性。有趣的是， Eu3+离子的PL在压力高达10.1 GPa时表现出增强，并且在22 GPa时仍保持相对较高的强度。光学和结构分析表明，在约1.53 GPa时，样品经历了同构相变，然后发生了非晶态演化，并通过密度泛函理论计算进行了模拟和验证。 Eu3+离子的压力诱导PL增强可能与从激子态到Eu3+离子的能量转移速率增强有关。光电性能通过压缩增强，在压力释放后可以保持，这是由于高压引起的缺陷密度降低和载流子迁移率增加。
这项工作丰富了对稀土掺杂发光材料高压行为的理解，并证明高压技术是设计和实现优质光电材料的一种有前途的方法。
相关论文以题为“Enhanced Photoluminescence and Photoresponsiveness of Eu3+Ions-Doped CsPbCl3Perovskite Quantum Dots under High Pressure”发表在Adv. Funct. Mater期刊上。

本文插图
卤化物钙钛矿量子点（QDs）由于其优异的光学特性，如可调带隙、优异的功率转换效率和高光致发光量子产率（PLQY），在光电器件中显示出巨大的应用潜力。特别是全无机CsPbX3(X = Cl, Br, I) QDs因其优异的光电性能和高PLQY得到了广泛的研究。掺杂杂质离子被认为是改善材料性能的有效方法之一。
最近，一些过渡金属离子如Mn2+和Bi3+已成功掺杂到钙钛矿晶格中。掺杂显着改变了卤化物钙钛矿量子点的光学和电学特性。通过主体和掺杂剂之间的能量或电荷转移相互作用，在CsPbCl3QDs中用镧系离子成功取代Pb2+产生了高PLQY和稳定且广泛可调的多色发射，范围从可见光到近红外区域。特别是Yb3+掺杂的钙钛矿QDs显示出大的吸收截面和高达188%的PLQY ，并且掺杂的钙钛矿纳米晶体(NCs)被成功地用于商业硅太阳能电池中的下变频器。
众所周知，高压技术是一种清晰、创新的方法，可以在不引入杂质的情况下调整化合物的原子间距离、电子构型和晶体结构。它已被广泛用于探索材料在压力下物理和化学性质变化的机制。此外，高压研究能够开发具有新兴或增强特性的新型材料，否则使用传统技术是无法实现的。在过去的几年里，对卤化物钙钛矿材料的高压研究的兴趣显着增加。在卤化物钙钛矿中已经观察到各种压力效应，例如带隙调制、压力诱导发射、压致变色和金属化。卤化物钙钛矿在高压下的光致发光（PL）的共同特征总结为：当压力超过某个阈值时发生PL淬灭。高压和离子掺杂的结合有望提供一种新的方法来调节CsPbX3基材料的结构和各种性能。最近， Cao等人报道了CsPbxMn1?xCl3NCs独特的压力诱导发射增强。此外， Zhang等人报道了与压缩前的环境状态相比，热退火的Mn2+:CsPbCl3NCs获得了更高的电导率和改进的光电响应。