山东大学熊胜林教授课题组在能源材料化学领域再获系列新进展
据山东大学消息 , 近日 , 山东大学化学院钱逸泰院士团队熊胜林课题组在介观能源材料化学领域取得系列新进展 。 相关成果发表在Angew.Chem.Int.Ed.、Adv.Mater.、Adv.Energy Mater.、Adv.Funct.Mater.、ACS Nano、Nano Res.等国际学术期刊 , 山东大学均为独立完成单位 。
开发低成本高性能关键电池材料 , 是国家能源发展的重要战略需求 。 对电池材料而言 , 介观尺度复合组装结构能够提供更多的活性位点 , 有利于离子迁移和电子传输 , 最终实现从化学能向电能的高效、快速转化 , 因此对其表界面微结构的合理设计和电子结构的精准调控至关重要 , 对无机合成化学、材料化学领域也提出了新的挑战 。
针对以上关键科学问题 , 熊胜林教授课题组发展了新型结构导向模板的合成新策略 , 建立了一系列具有功能导向的介观复合结构模型 , 同时揭示了在能量存储与转化应用中的构效关系 。
本文插图
图1. a) 石墨烯纳米笼组装的三维多孔海绵状结构在HER反应中的作用机理; b) N,O双配位的W单原子催化剂在电催化固氮合氨反应中的应用示意图
该课题组提出了“原位自模板-自催化-自剥离”可控转化策略 , 利用MOFs结构各向异性, 实现了由石墨烯纳米笼组装的三维多孔海绵状结构的可控合成 (图1a) 。 因高温下金属原子化与聚集化的动力学竞争 , 成功构筑了具有多活性位点的超结构体系 , 协同增强碱性环境下析氢反应动力学速率 。
为了实现对单原子材料的精准可控合成 , 该课题组进一步开发了“原位自模板-自还原”的通用合成策略 。 以含[WO4]四面体结构的Na2WO4为金属源 , 利用三聚氰胺甲醛树脂的大量基团配位过渡金属 , 实现了N,O双配位的W单原子催化剂的可控制备 (图1b ) 。
由于其独特的配位化学结构 , 在电催化固氮合氨反应中显示了较高的活性和选择性 。 电化学实验和理论计算相结合证实了N,O双配位的W单原子是高性能合成氨的活性来源 , 并揭示了特殊的局部配位环境对吸附行为和反应选择性的关键作用 。 O配位的引入削弱了W-N键的结合强度 , 从而优化了吸附中间体的结合能 , 调和了N2活化和中间体转化之间的矛盾关系。
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图2. a) N,O双配位W单原子合成示意图; b) 锂-硫电池中催化材料的分类和作用机理
考虑到单原子材料能够最大程度地利用其活性位点 , 因此近年来被逐渐应用于锂硫电池中 , 作为促进多硫化锂转化的催化材料 。 但是 , 锂硫电池中目前报道的单原子催化材料大多为铁、钴、镍基金属原子通过与氮配位被固定在基底材料上 , 催化活性有待进一步提高 , 并且在促进多硫化锂转化的机理方面缺乏深入的认知;同时 , 为了防止团聚 , 金属原子的负载量通常小于5 wt% , 这严重限制了催化活性位点的数量 。
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