机械|二维碳化钛Tin+1Cn（MXenes）力学性能的分子动力学研究动力学

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石墨烯以外的二维材料备受关注。最近发现的二维碳化物和氮化物（MXenes）显示出非常有吸引力的电学和电化学性能，但它们的机械性能尚未得到表征。文献中既没有报告实验测量，也没有预测单层MXene的强度或断裂模式。本研究使用经典分子动力学研究了二维碳化钛的机械性能。杨氏模量由在样品拉伸变形下获得的应变-应力曲线的线性部分计算。对所有Tin+1Cn样品都观察到了应变率效应。从径向分布函数可以看出，模拟样品的结构在变形过程中得以保留。弹性常数的计算值与公布的DFT数据非常吻合。
一、简介
最近发现了一个新的大型二维过渡金属碳化物和氮化物家族，称为MXenes 。由于其原子级薄结构，与3D材料相比，通过实验研究二维(2D)材料的机械性能更具挑战性。尽管如此， Lee等人还是通过原子力显微镜(AFM)压痕测量了单层石墨烯的弹性特性。由于目前生产的片材的横向尺寸较小，因此将此类技术应用于MXenes提出了更加艰巨的挑战。除此之外，迄今为止生产的所有MXene的基面都被含氧官能团封端，这使得对纯非封端MXene片的弹性特性的实验研究是不可能的，至少目前是这样。因此，有关原始MXene片材弹性特性的所有当前信息都是从理论（建模）研究中获得的。
使用第一性原理技术获得了重要的结构特征，例如晶格参数和原子间距离，以及MXene的弹性常数、能带结构和电子态密度。尽管ab initio技术精确且强大，但通常只能模拟少量原子，即几个晶胞。因此，一些需要更大统计数据的重要集体效应可能会被忽略。
经典分子动力学(MD)的大规模计算机模拟是一种替代方法，广泛用于研究二维材料的机械性能。
在经典的MD中，系统的轨迹是通过牛顿运动方程的积分获得的，该方程包含模拟中涉及的所有粒子的原子间力。然而，由于最近发现MXenes ，直接拟合二维Tin+1Cn晶体中相互作用能的原子间势的精确表达式尚未建立。但是，有几个MD模拟示例涉及其他材料中的Ti和C原子。中描述的改良嵌入原子方法(MEAM)适用于3D NaCl型Ti-C二元系统，但如果不进行重大调整，则无法再现2D Tin+1Cn结构。此外， MEAM包含大量需要修改的参数，以适应MXene中Ti-C相互作用的势能。经验势能函数（PEF）被拟合到钛覆盖的碳纳米管中的层状Ti-C相互作用，其原子构型类似于Tin+1Cn MXene 。 PEF方法中电位的解析表达式只有三个经验参数；因此可以很容易地调整以表示二维锡+1Cn碳化物中的Ti-C相互作用。
在本文中，我们报告了2D Tin+1Cn MXenes机械性能的第一个经典MD研究。这项工作的目的是通过大规模MD模拟计算2D Tin+1Cn碳化物的结构和弹性特性，并将它们与从单晶电池的DFT数据获得的结果进行比较。在MXenes没有特定力场的情况下，我们寻求开发一种简单而准确的方法，可用于未来对MXenes的结构和机械性能的研究。使用这种方法，我们还旨在获得对MXenes断裂模式的新见解。
2.型号
我们考虑位于笛卡尔坐标框中的Tin+1Cn薄片，如图1所示（本文中的所有MD快照均使用Visual Molecular Dynamics软件生成）。 Ti2C和Ti3C2是最早报道的MXene ，而Ti4C3仅在计算上进行过研究。根据MXene晶格，钛和碳原子位于初始位置。在这项初步研究中，我们没有考虑使用湿化学合成时存在的MXene的任何表面终止。然而，应该注意的是，至少一些裸MXene预计是稳定的，因为计算出的适当MAX相 Ti3C2和Ti4C3的内聚能分别低于适当的MAX相 Ti3AlC2和Ti4AlC3的能量。就像硅烯、锗烯或电子化合物一样，裸MXene必须通过自下而上的方法在无氧环境中生产。在模拟过程中，每个边的五个边界原子层内的原子间距离保持固定（图1），而周期性和自由边界条件分别应用于和。 2D材料MD模拟中的拉伸载荷可以通过几种方式实现；在我们的模拟中，我们使用了拉伸模型。在拉伸变形期间，样品一侧具有固定原子间距的五层原子以ps-1的恒定应变速率被拉入，而相应的五层MXene片另一侧的原子数保持固定。在我们的模拟中考虑的样品的横向（x和y）尺寸从大约到模拟中涉及的原子总数从到到取决于MXene和系统尺寸。